建大新闻网讯 近日,我校交叉创新研究院修复生态学研究团队在Nature旗下期刊《npj Clean Water》(中科院一区TOP期刊,2024年最新影响因子10.4)上发表了题为“Synergistic mechanisms of novel Z-Scheme N,S co-doped biochar-based Ag3PO4 composites for efficient removal of norfloxacin(新颖的Z-Scheme型N、S共掺生物炭基Ag3PO4复合材料高效去除诺氟沙星的协同机制)”的学术论文。论文第一作者兼通讯作者为王彤彤博士,西安建筑科技大学为该论文第一完成单位。该研究工作得到了陕西省重点研发计划“两链”项目的资助支持。
近年来,抗生素作为新兴污染物受到全球学者的关注。光催化是降解此类污染物最有效且有前景的技术之一,不过传统光催化剂存在光生载流子快速重组的现象,这限制了光催化技术的推广应用。为了解决该难题,许多学者提出与碳材料复合构建异质结和吸附型增强光催化的策略,这对设计和开发新型光催化剂提出新挑战。目前,已有研究发现非金属或重金属元素掺杂能提升光催化活性,然而多种非金属元素共掺杂协同增强贵金属半导体催化的作用机制仍处于研究初期,这不禁引发相关领域的研究兴趣。本研究以活化生物炭(ACB)为载体,通过水热反应联合化学共沉淀法研发了新型N,S共掺杂生物炭基Ag3PO4复合光催化剂(N,S-Ag3PO4@ACB),并尝试应用到去除高浓度的诺氟沙星(NOR);系统地探究了降解效果、多重环境因子影响、实际废水处理和降解路径,从而揭示了协同增强光催化的作用机制。
本研究构建的N,S-Ag3PO4@ACB本质为含有纳米Ag颗粒的Ag2S/Ag3PO4/ACB复合材料,且具有p-n异质结和Z-scheme型光生载流子转移模式。N、S共掺杂丰富了生物炭基复合材料的元素组成、表面官能团和缺陷,同时活化了介孔结构。该复合材料在200~800 nm全可见光段均有明显的吸收。共掺杂优化了该复合材料的导带(-0.51 eV)与价带(1.35 eV),通过电化学分析和光谱表征证实该复合材料能有效抑制光生载流子的重组,极大增强光催化效率。其对NOR有高效去除效果,还具有可重复利用性、光稳定性和在复杂环境下的抗干扰性。协同作用机制包括:石墨N的活化作用,N和S孤电子对促进光生电荷的快速转移,生物炭的表面和结构特性增强活性氧自由基的生成,以及纳米Ag颗粒的表面等离子共振(SPR)效应协同增强光生载流子的分离;该可见光催化体系由·O2-、h+和·OH主导。此外,NOR的降解动态被三维荧光所阐明;可能的降解路径有3条,这与取代和消除F原子、氧化裂解哌嗪环、脱羧基和脱烷基、喹诺酮基团转化、开环等反应相关。本研究还发现尚未见报道的新降解中间体(P7),其对喹诺酮类抗生素的降解过程起到承上启下的关键作用。这为非金属共掺杂协同增强贵金属半导体光催化机制指引新观点,完善相关理论;也为喹诺酮类抗生素的降解过程及新降解中间体提供关键数据。这有助于推动低成本光催化技术的高效应用。
《npj Clean Water》是Nature出版集团旗下期刊,致力于发表可持续清洁供水主题的高影响力论文,是水资源领域的中科院1区TOP期刊以及JCR一区期刊,2024年最新影响因子10.4,是ESI水资源领域(2/127)和工程:化工领域(9/170)被引频次排名Q1的权威期刊。
王彤彤入职我校后,分别以第一作者、通讯作者在“Coordination Chemistry Reviews”“Environmental Chemistry Letters”“Separation and Purification Technology”等20余本国际知名期刊发表了一系列增强光催化降解新兴污染物协同高效产氢的研究成果,报道了多种碳基复合材料在环境与能源中的高效应用,并担任“Chemical Engineering Journal”“Water Research”等SCI期刊审稿人。
期刊链接:
https://www.nature.com/npjcleanwater/
论文链接:
https://doi.org/10.1038/s41545-024-00393-8
文字、图片:交叉创新研究院